Peu de temps après son arrivée à Londres, des auditions sont organisées pour trouver les musiciens qui l'accompagneraient. Il recrute dans un premier temps Noel Redding qui postulait pourtant comme guitariste - il ne jouait pas encore de basse alors - au sein des Animals, l'ancien groupe de Chas Chandler.

Peut-être inspiré par Cream, Hendrix décide d'opter pour un trio et s'adjoint les services de Mitch Mitchell. Selon Jon Hiseman (le futur batteur de Colosseum), Mitchell était à ce stade inconnu du cercle des jazzmen de Londres. Amateur d'Elvin Jones et de Max Roach, il officiait auparavant dans un groupe où il n'avait aucune liberté[18].

Impressionné par Hendrix qu'un de ses amis rencontre dans un club londonien, Johnny Hallyday lui propose de roder son nouveau groupe en faisant sa première partie lors des quatre dates suivantes[20] : le 13 octobre 1966 à Évreux[21], le 14 à Nancy, le 15 à Villerupt et surtout le 18 à l'Olympia (Paris). Cette dernière date est importante : Europe 1 proposait alors une émission appelée Musicorama dont l'équipe a enregistré professionnellement la courte performance du Jimi Hendrix Experience[22].

16 décembre 1966 : Hey Joe marque les débuts discographiques du Jimi Hendrix Experience. Le single entre dans les charts anglais le 5 janvier 1967[23], et monte même jusqu'à la sixième place. La plupart des biographes s'accordent sur l'intérêt que Chas Chandler, le manager de l'Experience, manifestait pour ce titre avant même de découvrir Jimi Hendrix. C'est donc sans surprise que le choix s'est porté sur la composition de Billy Roberts, que Jimi jouait déjà au Café Wha? avec les Blue Flames[18].

La couverture américaine de l'album Are You Experienced, pierre angulaire du rock psychédélique.Le 26 décembre, Hendrix compose Purple Haze dans les coulisses d'un club[23], Chas Chandler comprend aussitôt que l'Experience tient là un tube en puissance. Et les faits lui donnent rapidement raison : publié le 17 mars 1967 en