Unique enfant du pharmacien Nicolas Larbaud1 (cinquante-neuf ans à la naissance de son fils) et d’Isabelle Bureau des Etivaux (trente-huit ans), il n’a que huit ans lorsque son père décède en 1889. Élevé par sa mère et sa tante, il obtient sa licence ès-lettres en 19082. En décembre 1908, pour le prix Goncourt, Octave Mirbeau vote pour Poèmes par un riche amateur que Larbaud a publiés sans faire connaître sa véritable identité3.
La fortune familiale (son père était propriétaire de la source Vichy Saint-Yorre4) lui assure une vie aisée qui lui permet de parcourir l’Europe à grands frais. Paquebots de luxe, Orient-Express, Valery Larbaud mène la vie d'un dandy5, fréquente Montpellier l'hiver6 et se rend dans les multiples stations thermales pour soigner une santé fragile.
Son roman Fermina Márquez, consacré aux amours de l'adolescence et souvent comparé au Grand Meaulnes d'Alain-Fournier7, obtient quelques voix au Goncourt en 1911.
Il parle anglais, allemand, italien et espagnol. Il fait connaître les grandes œuvres étrangères : Samuel Butler, dont il fut le traducteur, ainsi que James Joyce dont il fut correcteur-superviseur pour la traduction d'Ulysse, laquelle, réalisée principalement par Auguste Morel à partir de 1924, continue jusqu'en 1929.
Quand il revient à Vichy, il reçoit ses amis, Charles-Louis Philippe, André Gide, Léon-Paul Fargue et Georges Jean-Aubry qui fut son biographe. Atteint d’hémiplégie et d’aphasie en novembre 19358, il passe les vingt-deux dernières années de sa vie cloué dans un fauteuil. Il sera durant ces années soigné avec dévouement par le professeur Théophile Alajouanine, spécialiste des aphasies, qui deviendra son ami et écrira sa biographie9. Ayant dépensé toute sa fortune, il doit revendre ses propriétés et sa bibliothèque de quinze mille volumes en 1948, en viager, à la ville de Vichy. Il décède à Vichy en 1957, sans descendance.
L’association internationale des Amis de Valery Larbaud décerne chaque année un prix littéraire