Ils naquirent tous deux à Hanau, Jacob le 4 janvier 1785 et Wilhelm le 24 février 1786.

Ils firent leurs études à l'université de Marbourg. Jabob était à l'origine philologue et s'intéressait à la littérature médiévale ainsi qu'à la linguistique, alors que Wilhelm était versé dans la critique littéraire. Après avoir travaillé dans la diplomatie et dans diverses bibliothèques à Kassel, les frères furent engagés à l'université de Göttingen en 1830, Wilhelm comme bibliothécaire et Jacob comme chargé de cours en droit ancien, en histoire de la littérature et en philosophie. Toutefois, ils quittèrent cette université pour des motifs politiques et revinrent à Kassel en 1837.

Quelques années plus tard, Frédéric-Guillaume IV de Prusse les invita à s'installer à Berlin, ce qu'ils firent en 1841. Devenus professeurs dans son université, ils demeurèrent dans cette ville jusqu'à la fin de leur vie. Wilhelm s'éteignit le 16 décembre 1859 et Jacob le 20 septembre 1863.

L'œuvre scientifique majeure de Jacob Grimm reste sa Deutsche Grammatik (Grammaire allemande, 1819-1837), qui est généralement considérée comme le fondement de la philologie allemande. Dans la deuxième édition, parue en 1822, Grimm expose sa loi sur le changement et le déplacement des sons, loi qui contribua à la reconstitution des langues mortes. Il écrivit également Über den altdeutschen Meistergesang (Poésie des maîtres chanteurs, 1811), Deutsche Mythologie (Mythologie allemande, 1835) ainsi qu'une Geschichte der deutschen Sprache (Histoire de la langue allemande, 1848).

Au nombre des publications de son frère Wilhelm Grimm se trouvent plusieurs livres ayant pour thème la littérature et les traditions populaires allemandes, parmi lesquels les Altdänische Heldenlieder («Anciens chants héroïques danois», 1811), Die deutschen Heldensage («les Légendes héroïques de l'ancienne Germanie», 1829), Rolandslied («la Chanson de Roland», 1838) et Altdeutsche Gespräche («Ancien dialecte allemand», 1851).