Nommé ministre de l'Instruction publique du 4 février 1879 au 23 septembre 1880 dans le cabinet Waddington, il attache son nom aux lois scolaires. Ses premières mesures sont :

collation des grades universitaires retirée à l'enseignement privé (12 mars 1880) dispersion des congrégations religieuses non autorisées (29 mars 1880)
Par ailleurs, il nomme Ferdinand Buisson directeur de l'enseignement primaire en 1879.

Président du Conseil du 23 septembre 1880 au 10 novembre 1881, il poursuit la mise en place des lois sur l'enseignement :

gratuité de l'enseignement primaire (16 juin 1881) extension aux jeunes filles du bénéfice de l'enseignement secondaire d'État (21 décembre 1880)
De nouveau ministre de l'Instruction du 31 janvier au 29 juillet 1882 (Ministère Freycinet), il continue son œuvre scolaire :

loi relative à l'obligation et à la laïcité de l'enseignement (28 mars 1882). Cette loi est une suite logique de celle portant sur l'obligation scolaire. C'est une obligation d'instruction et non de scolarisation. création d'une École Normale féminine à Sèvres et d'une agrégation féminine, le 9 août 1879.
Extrait d’une lettre aux instituteurs
«Monsieur l'Instituteur,

L'année scolaire qui vient de s'ouvrir sera la seconde année d'application de la loi du 28 mars 1882. Je ne veux pas la laisser commencer sans vous adresser personnellement quelques recommandations qui sans doute ne vous paraîtront pas superflues, après la première expérience que vous venez de faire du régime nouveau. Des diverses obligations qu'il vous impose, celle assurément qui vous tient le plus au cœur, celle qui vous apporte le plus lourd surcroît de travail et de souci, c'est la mission qui vous est confiée de donner à vos élèves l'éducation morale et l'instruction civique : vous me saurez gré de répondre à vos préoccupations en essayant de bien fixer le caractère et l'objet de ce nouvel enseignement ; et, pour y mieux réussir, vous me permettrez de me mettre un instant à votre