Pendant les courts règnes de ses deux frères les plus âgés, Ethelbald et Ethelbert, on ignore tout de la vie d'Alfred. Mais avec l'accession au trône de son troisième frère, Ethelred, en 866, commence la vie publique d'Alfred : il travaille à délivrer l'Angleterre des "Danes". Lors de ce règne, Asser donne à Alfred son titre unique de secundarius, qui semble indiquer une position proche de celle exprimée par le terme celtetanist, successeur officiel et reconnu, en étroite liaison avec le prince régnant. Cet arrangement est probablement pris par le Witenagemot, pour prévenir le danger d'une succession houleuse en cas de mort d'Ethelred au combat. Cependant, l'arrangement consistant à couronner un successeur en tant que second roi est répandu chez les peuples germaniques, comme les Scandinaves ou les Francs, avec qui lesAnglo-Saxons ont des relations suivies.
En 868 Alfred épouse Ealhswith, fille d'Aethelred Mucill, l’ealdorman des Gaini, un peuple vivant dans le Lincolnshire près de Gainsborough. Cette petite-fille d'un ancien roi de Mercie lui donne cinq ou six enfants, dont une fille, Ethelfleda, qui deviendra dame de ce pays.
La même année, Alfred, combattant aux côtés de son frère Ethelred, tente sans succès de libérer la Mercie de la pression des "Danes". Pendant presque deux ans, le versement d'un tribut aux "Danes" permet au Wessex d'être épargné. Mais fin 870 un conflit éclate, et l'année suivante est à juste titre appelée « l'année des batailles d'Alfred ».

L'Angleterre en 871
Neuf batailles sont menées avec divers résultats. Le lieu et la date de deux d'entre elles sont perdus. Une embuscade couronnée de succès, àEnglesfield dans le Berkshire (31 décembre 870), est suivie d’une défaite cuisante à la bataille de Reading (4 janvier 871), puis, quatre jours plus tard, par la brillante victoire d’Ashdown, près de Compton Beauchamp, dans la région de Shrivenham. Le 22 janvier 871, les Anglais sont à nouveau vaincus à Basing, et le 22 mars 871 à Marton,