La nouvelle troupe transforme le jeu de paume des Mestayers en théâtre : une scène dans la largeur de la salle (environ 12 mètres), une galerie dans sa longueur (30 mètres), et des loges au-dessus.
À 21 ans, Molière s’engage dans la carrière théâtrale. Le 30 juin 1643, par devant notaire, il s’associe avec les trois Béjart11 (Joseph l’aîné et ses sœurs Madeleine, 25 ans, qui va partager sa carrière et sa vie, et Geneviève, 19 ans) et quelques amis, la plupart « fils de famille » comme lui, en tout six hommes et quatre femmes, pour constituer une nouvelle troupe de comédiens, « l’Illustre Théâtre ». C’est la troisième à Paris après les comédiens de l’Hôtel de Bourgogne et ceux de « la troupe du roi au Marais » (théâtre des frères Corneille).
Six mois auparavant, Molière avait renoncé à la charge de tapissier du roi. Son père, qui devait trouver l’aventure collective hasardeuse, avait néanmoins accepté de l’émanciper (il n’avait pas 25 ans) et il avait reçu un faible acompte sur l’héritage maternel, 630 livres.
La nouvelle troupe s’installe au jeu de paume des Métayers sur la rive gauche au faubourg Saint-Germain (actuellement 10-12 rue Mazarine) et joue des tragédies. Madeleine Béjart, qui vit librement depuis dix ans en fille entretenue, est la vedette de la troupe. Tallemant des Réaux écrit vers 1658 (avant le grand succès des Précieuses ridicules) : « Je ne l'ai jamais vu jouer, mais on dit que c'est la meilleure actrice de toutes. Elle a joué à Paris, mais ç'a été dans une troisième troupe qui n'y fut que quelque temps. Son chef-d'œuvre, c'était le personnage d'Épicaris à qui Néron venait de faire donner la question ». Il ne sait pas encore grand chose de Molière : « Un garçon, nommé Molière, quitta les bancs de la Sorbonne pour la suivre ; il en fut longtemps amoureux, donnait des avis à la troupe, et enfin s'en mit et l'épousa12 ».
Le 18 juin 1644, la troupe embauche un danseur. Jean-Baptiste Poquelin signe simplement « de Molière », prenant pour la