Délivrant des impulsions ultra-brèves, les lasers femtosecondes vont pouvoir sonder la dynamique des molécules et des électrons. Ils ont pour principales caractéristiques d’être de faible énergie et d’avoir une intensité très forte.
Pour produire de telles impulsions, ceux-ci doivent non seulement disposer d’une grande largeur spectrale et il est nécessaire que tous les modes longitudinaux aient la même phase. Aussi, une amplification doit être effectuée. Cette opération est menée à l’aide d’un amplificateur saphir dopé au titane (Ti :sa) lequel est limité par le seuil de dommage qui se produit quand l’intensité augmente au-delà de 1011 W/cm². Il devient alors impossible pour ces impulsions, de se propager sans risque d’endommager les optiques. Pour remédier à ce problème, le principe de l’amplification à dérive de fréquence (chirped pulse amplification :CPA) a été adopté. Celui-ci consiste à allonger temporellement les impulsions à l’aide d’un étireur pour diminuer la puissance crête. Celles-ci sont alors amplifiées jusqu’au niveau énergétique voulu en réalisant de multiples passages au travers de l'amplificateur puis compressées temporellement grâce à un compresseur afin d’augmenter la puissance crête et retrouver la durée initiale.
Des chaînes lasers femtosecondes de plus haute énergie existent. Dans ces systèmes, on retrouve des lasers notamment au niveau de l’oscillateur (laser Néodyme (Nd) continu haute cadence) mais aussi au niveau de l’amplificateur pompé par un laser impulsionnel de forte énergie émettant dans le vert. La cadence des chaînes lasers est imposée par celles des lasers de pompe des étages amplificateurs (quelques kHz à quelques Hz). Pour obtenir une haute cadence, des lasers Nd YLF sont utilisés au niveau de l'amplificateur. Dans de tels lasers, une baisse de cadence (due aux effets thermiques des cristaux saphirs et à la technologie des lasers de pompe) est entrainée par l'augmentation énergétique. Ce système a été utilisé lors du projet