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Pages: 11 (2557 mots) Publié le: 24 janvier 2011
Chapitre III

Technique Expérimentale

Contenu[pic]
3.1 Obtention des basses températures 63
3.2 Le dispositif CRESU utilisé à Rennes 69
3.3 Les Techniques laser 81
3.4 Mesure de cinétique par la méthode PLP-LIF 88
3.5 Traitement et analyse des données 92
Bibliographie 97
[pic]

3.1 Obtention des basses températures

Avant de décrire endétails la technique CRESU, utilisée pour l’étude des réactions à très basses températures réalisées au cours de cette thèse, il est intéressant de comparer les différentes techniques permettant l’obtention de basses températures (< 200 K). La majeure partie des techniques de refroidissement a été développée pour l’étude des réactions ions - molécules en phase gazeuse [1]. En ce qui concerne l’étudedes réactions entre espèces neutres le nombre de techniques utilisables est plus restreint. On peut les répartir essentiellement en deux catégories : les techniques de refroidissement cryogénique et les techniques utilisant des écoulement supersoniques.

3.1.1 Refroidissement Cryogénique

Cette technique fait appel au refroidissement d’une enveloppe autour d’une cellule statique ou d’unréacteur en écoulement très lent. Suivant le température que l’on désire, la double paroi est refroidie soit avec des fluides soit avec de l’azote liquide (jusqu’à 77 K), soit grâce à de l’hélium liquide (jusqu’à 4 K). Le plus souvent, on utilise un gaz porteur inerte dont la température est abaissée par collisions sur les parois. Le gaz réactant et le coréactant sont introduits en même temps que legaz porteur mais en plus faible quantité et sont refroidi par collisions avec les parois et le gaz porteur. Le principal inconvénient inhérent à cette technique est le problème de condensation du coréactant sur les parois du réacteur refroidi. Ceci limite fortement l’étude des réactions entre espèces neutres dans ce type de dispositif car on ne peut pas connaître précisément la concentration ducoréactant si une partie a condensé sur les parois du dispositif.
Plusieurs réactions entre espèces neutres ont été étudiées en dessous de 200 K avec la méthode de refroidissement cryogénique. Tout d’abord D + H2 ( H + HD a été étudiée jusqu’à 167 K [2], puis la recombinaison de l’hydrogène atomique jusqu’à 77 K [3], [4], enfin la réaction de l’oxygène métastable O (1D) avec une série de moléculesjusqu’à 103K [5]. Ensuite la majorité des mesures de cinétique effectuées en dessous de 200 K ont été réalisées par I.W.M Smith et ses collaborateurs, en couplant le dispositif cryogénique à la technique PLP-LIF (qui sera décrite en détail au paragraphe 3.4) pour étudier O2 [6], également étudiée par Troe [7], NO [8] et CO [9]. Cependant, les expériences de cinétique faites avec ces dispositifs derefroidissement cryogénique possèdent l’avantage de permettre la mesure de constantes de vitesse pour des réactions lentes. En effet les gaz, dans ce genre de réacteur, étant statiques ou animés d’un mouvement lent, on dispose de plus de temps pour effectuer des mesures de cinétiques. Il existe tout de même une limite pour les mesures des constantes de vitesse, liée à la diffusion des particulesdans l’écoulement Cette technique permet cependant d’atteindre des constantes de vitesse inférieures à 10-12 cm3 molec-1 s-1 ce qui, comme nous le verrons par la suite, est difficile pour de nombreuses réactions, avec la technique CRESU utilisée durant cette thèse.

Les paragraphes suivants traitent des techniques utilisant des écoulements supersoniques. Toutes sont fondées sur la détenteadiabatique d’un gaz d’un réservoir vers une chambre à plus basse pression. L’énergie interne des molécules avant la détente est convertie en énergie cinétique pendant la détente ce qui permet de créer un écoulement supersonique extrêmement froid.

3.1.2 Jets Libres

La détente supersonique se fait souvent à travers un dispositif convergent mais après l’ouverture l’écoulement est libre de se...
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